Тотчас же по выходе из лицея Пущин вступил в первое тайное общество, основанное в 1817 году, и был одним из деятельных его членов. По окончании курса служил некоторое время в гвардейской конной артиллерии, а после, в 1823 году, принял звание судьи московского надворного суда.
Еще в 1816 году Пущин вошел в политический кружок «Священная артель», в 1818 году - в «Союз благоденствия», позднее - в Северное общество декабристов. Он принимал активное участие в подготовке восстания на Сенатской площади (14) 26 декабря 1825 года, был арестован (16) 28 декабря.
Верховный уголовный суд 1826 года, признав его «виновным в участии в умысле на цареубийство одобрением выбора лица, к тому предназначенного, в участии управлением общества, в принятии членов и в отдаче поручений и, наконец, в том, что лично действовал в мятеже и возбуждал нижних чинов», – приговорил его к смертной казни, которая заменена была пожизненной каторгой.
В 1826 году Пушкин написал Пущину послание, исполненное необычайной теплоты и полученное адресатом в Чите только через два года. В последний раз упоминает о нем великий поэт в 1827 году, в стихотворении «19 октября».
Пущин был возвращен из ссылки в 1856 году.
От него остались «Записки о дружеских связях с А.С. Пушкиным» и «Письма из Ялуторовска» (1845) к Энгельгардту, сообщающие сведения о его жизни там, о товарищах, о самом Ялуторовске и его жителях.
В 1857 году Пущин женился на Наталье Дмитриевне Апухтиной, вдове декабриста Михаила Александровича Фонвизина.
Последние годы жизни Иван Иванович Пущин провел в имении жены Марьино в Бронницах, где и умер (3) 15 апреля 1859 года. Похоронен он был там же, у стен собора Михаила Архангела в семейной усыпальнице Фонвизиных.
